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        2019年2月25日，普渡大學張文鵬博士、清華大學歐陽證、瑕瑜教授和湖北醫藥學院附屬東風醫院陳琴華教授合作研究新型的直接微采樣質譜分析技術，在Angewandte Chemie International Edition（《德國應用化學》）雜志上發表了一篇題為“Polymer Coating Transfer Enrichment for Direct Mass Spectrometry Analysis of Lipids in Biofluid Samples”的文章^[1]。此方法利用聚合涂層轉移富集法，對少量體液樣品中脂質進行快速質譜分析和定量；通過與光化學衍生化方法聯用，該方法還可以快速測定脂質結構的C = C位置，并可進行潛在的POC生物標記物分析。

        脂質是細胞膜的基本組成部分，是細胞能量的來源，也是炎癥和代謝等細胞信號傳導過程的重要介質。體液中的脂質含有豐富的代謝信息，脂質組的改變與癌癥、心血管疾病和阿爾茨海默病等疾病的發展密切相關，它可以反映某些疾病的狀態，可作為生物標記物。雖然已有的原位電離方法如紙噴霧法等已被用于體液分析，但由于解吸困難和電離效率低，所以并沒有被應用到體液的脂質分析中。清華大學歐陽證、瑕瑜教授與普渡大學**合作，**于小型質譜系統、原位采樣電離及脂質分析方法的開發。針對體液脂質分析的問題，該團隊使用共價鍵合修飾、快速原位聚合的方法制備了一種新型的聚合物涂覆電噴霧毛細管，提出了一種新的直接微采樣技術：聚合涂覆轉移富集（PCTE）。該方法不僅可以快速(1 min)、靈敏、定量地進行脂質質譜分析，還能對少量生物體液脂質C=C位置異構體進行鑒定。該方法在臨床檢測等領域中具有極大的應用前景。

        原位電離技術已成為質譜行業技術發展的重點方向，該類技術具有在樣品分析前無需預處理、分析速度快、成本低、操作簡單等特點，近十年內不斷涌現出新技術及應用進展。首批被質譜行業廣泛關注的原位電離技術包括2004年起普渡大學Cooks團隊研發的解吸電噴霧電離（DESI）^[2]，以及后續的直接分析電離源（DART）^[3]、電噴霧輔助激光解吸附電離（ELDI）^[4]、低溫等離子體（LTP）^[5]及萃取電噴霧電離源^[6]等。憑借DESI獨特的表面分析功能， Prosolia 公司在2008年推出**臺 DESI 原位分子成像儀，應用于器官組織等切片樣品中關鍵物質的快速分析中。2018年7月23日，沃特世公司收購Prosolia的DESI產品，并進一步將其應用于疾病診斷及創新療法中。

        2010年，歐陽證教授與Cooks教授合作，在普渡大學開發了適用于定量分析及試劑盒設計的紙噴霧離子化（Paper Spray）^[7]和紙基毛細管噴霧（Paper Capillary Spray）技術^[8]，后者用于清譜科技小質譜系統所用的試劑盒產品設計。2014年，歐陽證團隊進一步發開了用于分析體液中代謝物及藥物的液栓流微萃取技術（Slug-flow Microextraction, SFME）^[9]，利用液-液微萃取方法進一步提高萃取效率，提升原位電離方式的靈敏度；本文報道的方法在SFME技術基礎上，引入功能表面涂層，有效提升了對血液中脂質的直接萃取；結合**率內標引入方法和光化學衍生化，在實現快速、靈敏和定量的脂質質譜分析的同時，能夠C = C位置異構體進行快速、準確鑒定。

可通過以下鏈接查看全文：
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201900011

參考文章：

[1] W. Zhang, S. Chiang, Z. Li, Q. Chen, Y. Xia, Z. Ouyang. Polymer Coating Transfer Enrichment for Direct Mass Spectrometry Analysis of Lipids in Biofluid Samples. Angew. Chem. Int. Ed. 2019, doi:10.1002/anie.201900011.

[2] Z. Takáts, J.M. Wiseman, B. Gologan, R.G. Cooks. Mass Spectrometry Sampling Under Ambient Conditions with Desorption Electrospray Ionization. Science 2004, 306, 471-473.

[3] R.B. Cody, J.A. Laramée, H.D. Durst. Versatile New Ion Source for the Analysis of Materials in Open Air under Ambient Conditions. Anal. Chem. 2005, 77, 2297-2302.

[4] J. Shiea, M.-Z. Huang, H.-J. Hsu, C.-Y. Lee, C.-H. Yuan, I. Beech, J. Sunner. Electrospray-assisted laser desorption/ionization mass spectrometry for direct ambient analysis of solids. Rapid Commun. Mass. Sp 2005, 19, 3701-3704.

[5] J.D. Harper, N.A. Charipar, C.C. Mulligan, X. Zhang, R.G. Cooks, Z. Ouyang. Low-Temperature Plasma Probe for Ambient Desorption Ionization. Anal. Chem. 2008, 80, 9097-9104.

[6] H. Chen, A. Wortmann, W. Zhang, R. Zenobi. Rapid In?Vivo Fingerprinting of Nonvolatile Compounds in Breath by Extractive Electrospray Ionization Quadrupole Time-of-Flight Mass Spectrometry. Angew. Chem. Int. Ed. 2007, 46, 580-583.

[7] H. Wang, J. Liu, R.G. Cooks, Z. Ouyang. Paper spray for direct analysis of complex mixtures using mass spectrometry. Angew. Chem. Int. Ed. 2010, 122, 889-892.

[8] Y. Ren, S. Chiang, W. Zhang, X. Wang, Z. Lin, Z. Ouyang. Paper-capillary spray for direct mass spectrometry analysis of biofluid samples.Anal. Bioanal. Chem. 2016, 408, 1385-1390.

[9] Y. Ren, M.N. McLuckey, J. Liu, Z. Ouyang. Direct Mass Spectrometry Analysis of Biofluid Samples Using Slug‐Flow Microextraction Nano‐Electrospray Ionization. Angew. Chem. Int. Ed. 2014, 53, 14124-14127.